日據時期的圓山動物園，以紅毛猩猩「一郎君」最受喜愛，牠在1925年生於印尼婆羅洲，不久來到動物園。第二次世界大戰期間，動物園為預防空襲使猛獸逃出傷人，先後處死黑熊、虎、豹及人猿等猛獸。「一郎君」在1945年被處死並製成標本，1986年遷園時因破舊不堪遭處置。
1952年，動物園向泰國訂購一批動物，包括象、熊、豹，其中有一隻小母象叫做「馬蘭」。2年後，抗日名將孫立人將軍贈送動物園的公象「林旺」與「馬蘭」配對，兩頭象相差31歲，是標準的老少配。
「林旺」由孫立人自緬甸帶回，原本名為「阿美」（緬甸語音譯），是「林中之王」之意，被媒體誤傳為「林旺」，就以「林旺」為名，來到動物園後成為大明星，是當時民眾到動物園必看的動物。
「馬蘭」、「林旺」紅了近50年，直到2002、2003年接連過世，小朋友口中的「林旺爺爺」才成為絕響。
1999年8月，動物園從澳洲黃金海岸引進2隻公無尾熊「哈雷」和「派翠克」，8月14日正式亮相，搶看的遊客擠爆動物園。這一年，動物園入園遊客達到498萬人次，較前一年增加百萬人次。
母無尾熊「麗琪」和「夏娃」在隔年9月跟著來到動物園，2004年又引進一對無尾熊，經命名活動決定為「珍珠」、「奶茶」。2011年，又有3母1公共4隻無尾熊來台，陸續產下寶寶，加上先前成功繁殖的「Q比」和「Q弟」，構成動物園的無尾熊大家族。
動物園接著在2000年引進國王企鵝，並特別打造企鵝館供這些嬌客居住，正式亮相後引爆企鵝熱，排隊人潮一路綿延，平均排隊1小時只能看1分鐘。這一年，無尾熊和國王企鵝合力將入園遊客人次衝上近580萬，創開園最高紀錄。
2008年，中國大陸贈與台灣大貓熊「團團」和「圓圓」，經過各縣市爭搶，確定落腳台北市，12月23日抵台。
「團團」和「圓圓」在2009年大年初一正式亮相，動物園首次以抽取號碼牌方式參觀，民眾漏夜排隊，就為了目睹大貓熊可愛模樣，相互討論誰是「團團」、誰是「圓圓」，不管是呼呼大睡或是大吃竹葉的模樣，都讓遊客百看不膩。
兩隻大貓熊在2013年7月6日開花結果，克服發情難、交配難、育成難等「三難」，有了愛的結晶「圓仔」。
「圓仔」出生後的一舉一動引發關注，保育員拍下一系列可愛照片跟影片上傳網路，每天更新動態，「圓仔」還躍上國際新聞版面，被認為是史上最可愛的大貓熊寶寶。
高人氣的「圓仔」，也成為動物園的保育大使。動物園製作一系列影片，由「圓仔」帶路，拜訪園內其他珍貴的保育類動物。
動物園發言人曹先紹打趣地說，如果動物園是一間經紀公司，「圓仔」有如超人氣的志玲姊姊，最近也受到注目的金門水獺寶寶大概就像隋棠，容易吸引大眾目光。
但是除了這些人氣招牌以外，經紀公司旗下還有很多值得關注的藝人，要想辦法讓大家知道。例如馬來貘、山斑馬、紅毛猩猩、馬來長吻鱷、緬甸星龜等保育類動物，牠們也許外表不像大貓熊或企鵝討喜，但是身價也相當珍貴。
像是動物園復育的穿山甲，成果受到國際矚目，德國萊比錫動物園和日本上野動物園都透過管道洽詢，想從台灣引進穿山甲。可見動物園中的無價之寶相當多，只待識貨人來挖掘。